日前，昆明理工大学材料科学与工程学院易健宏、陈江照、王劲松团队在贵金属电解水制氢研究方面获得进展，有关研究成就以“Synergistic Manipulating Electron Buffer and Hydrogen Spillover of Pt Catalysts for Ampere|Level Efficient and Durable Hydrogen Evolution”为题发表在《Advanced Energy Materials》期刊上。
日前，昆明理工大学材料科学与工程学院易健宏、陈江照、王劲松团队在贵金属电解水制氢研究方面获得进展，有关研究成就以“Synergistic Manipulating Electron Buffer and Hydrogen Spillover of Pt Catalysts for Ampere|Level Efficient and Durable Hydrogen Evolution”为题发表在《Advanced Energy Materials》期刊上。
氢气因其极高的能量密度而被视为引导向可持续能源范式过渡与达成2060年碳中和使命的重点能源载体。由可再生电力驱动的电化学水分解崭露头角，成为大规模氢气生产最有前景的办法之一。现在，Pt基催化剂因其适合的氢吸附吉布斯自由能(ΔGH)而被誉为HER的圣杯。然而，高昂的本钱和稀缺性制约着其大规模工业应用。同时，Pt中几乎填满的5d轨道与水分子的分子轨道之间存在强烈的泡利排斥，这显著妨碍了碱性介质中Pt|H*键的形成，致使其HER性能比在酸性条件下低2|3个数目级。因此，开发具备迅速水解性能、优秀耐久性和低用量的Pt基催化剂仍然是电解水范围尤为重要的研究课题。
最近，负载于各种载体上的Pt单原子和原子团簇被视为提升Pt借助率的有效方案，这类载体可作为水解离促进剂，通过优化ΔGH值和减少的水解离势垒，协同加速碱性HER中基元步骤的动力学。在过去几年中，Pt基碱性HER的活性记录不断被刷新，但在高电流下Pt的团聚和溶解，与高*H覆盖致使的动力学缓慢问题仍然亟待解决，达成低Pt含量的HER电催化剂在安培级电流密度下的高活性和耐久性仍然具备挑战性。基于此，研究通过化学刻蚀办法开发了NiPtδ+/Pt|NiO异质结构。活性材料原位成长并紧密粘附在三维泡沫镍骨架上，NiPtδ+/Pt|NiO与基底共享Ni原子连接，对于增强工业规模电流密度下的机械稳定性至关要紧。同时，密度泛函理论DFT计算表明，由Pt|NiO和NiPt之间的内建电场诱导形成高价Ptδ+作为电子缓冲，可接收*H转移的电子，保持HER过程中Pt|Pt键键序。除此之外，高价Ptδ+减弱了*H结合能，触发氢溢流加速*H转移，并且将Pt|NiO整理到NiPtδ+/Pt|NiO异质结构中重新定向了氢键互联网，增强了水解离动力学。因此，NiPtδ+/Pt|NiO催化剂在10和1000 mA cm−2下分别表现出5.5和191 mV的超低过电位，与12.55 A mgPt−1(@70mV)的优质活性，是商业Pt/C催化剂的69.3倍。更关键的是，NiPtδ+/Pt|NiO在1000 mA cm−2下达成1000小时的超长稳定性。
团队成员李智敏为论文第一作者，易健宏、陈江照、王劲松为论文一同通讯作者。 该研究工作得到国家自然科学基金、云南科技厅优先年轻人基金和面上项目的资助。
文章链接：
https://doi.org/10.1002/aenm.70959
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